题目：甲醇气相氧化羰化合成碳酸二甲酯

碳酸二甲酯(Dimethyl Carbonate，DMC)是一种具有多种反应功能的中间体。因其特殊的化学结构，DMC具有优良的反应活性，在许多领域有望全面替代剧毒的光气、硫酸二甲酯、氯甲烷及氯甲酸甲酯等。随着DMC在生产聚碳酸酯、异氰酸酯、合成新型润滑油以及作为汽油添加剂等新用途的开发，其需求量还会进一步增大。因此，目前许多国家正致力于低污染、环境友好的碳酸二甲酯的合成与应用研究。
甲醇氧化羰基化法是合成DMC的一种新工艺路线，该工艺与传统的光气法工艺相比，具有工艺流程简单、无三废污染及生产成本低等优点。该工艺又分为液相法和气相法两种，而气相法被认为是最有前景的一种工艺，它可以有效降低液相法的腐蚀，催化剂与反应物、产物分离难等缺点。
本论文在上述实际发展和研究状况的基础上，主要开展了以下几个方面的研究工作：
1.        研究了离子液体改性Cu催化剂，对常压下甲醇气相氧化羰化合成碳酸二甲酯的催化性能。发现采用溶胶-凝胶法制备的IL-CuCl2/SiO2催化剂和采用浸渍法制备的IL-CuCl2/AC催化剂，在甲醇气相氧化羰化反应中存在不同程度的离子液体流失现象，致使催化剂的反应活性较低。
2.        采用浸渍法制备了活性炭(AC)负载的CuCl2催化剂，考察了在N2气氛中不同热处理温度对催化剂结构及催化合成DMC催化性能的影响。结果表明，400 oC下焙烧的催化剂表现出较高的催化活性，通过XRD、XPS、H2-TPR分析发现热处理温度过高，将导致部分单质铜生成，使催化活性下降。
3.        考察了不同Cu盐前驱即：醋酸铜、硝酸铜对Cu前驱/AC(400)催化剂结构、性能的影响。结果表明，热处理温度对活性碳载体与Cu物种之间的相互作用有明显影响。CuCl2、Cu(CH3COO)2和Cu(NO3)2三种活性组分前驱中，以CuCl2为前驱制得的催化剂载体与Cu物种之间存在较强的相互作用，Cu物种主要以Cu+ 形式存在，该催化剂具有最高的合成碳酸二甲酯的活性。
4.        CuCl2/AC(400)催化剂经100 h测试后，甲醇转化率降低55.3%，DMC选择性基本保持不变，研究表明催化剂中有部分Cu+ 转化为Cu0，这可能是随反应时间的延长，催化剂活性降低的主要原因；Cu(CH3COO)2/AC(400)催化剂经100 h测试后，甲醇转化率、DMC选择性基本保持不变。研究表明反应前后催化剂上铜物种未发生明显变化，主要以氧化亚铜的形式存在。相比之下Cu(CH3COO)2/AC(400)催化剂活性较低，说明氯离子在甲醇氧化羰基化反应中起着重要的作用。