题目：鲁米诺-NO2气液化学发光反应动力学

摘 要 本文建立了鲁米诺-二氧化氮气液化学发光反应体系，设计了零空气发生器和动态配气系统，优化了鲁米诺-二氧化氮气液化学发光反应的实验条件，确定了鲁米诺浓度、pH值和亚硫酸钠浓度的最佳值，分析了压强、气体采样速度、蠕动泵流速对化学发光强度的影响。设计制作了气液反应器，研究了气液反应器材料及参数对化学发光强度的影响，并对气液反应器进行了探讨。在最优实验条件下，讨论了不同浓度范围内的二氧化氮与化学发光强度的关系，并且确定了二氧化氮浓度在3´10-9～8.0 ´10-8 v/v范围内的线性回归方程，相关系数，及检出限。本文采用停止流动法对鲁米诺-二氧化氮气液化学发光反应动力学进行了研究。根据化学发光强度ICL取决于化学发光量子产率和化学反应速率，一定的化学发光反应，化学发光量子产率为一定值，因此根据化学发光强度变化来推测反应体系中化学反应速率的变化。利用改变物质数量比例的方法与微分法中反应物不同初速度的多次测定法相结合，确定了鲁米诺-二氧化氮气液化学发光反应体系中二氧化氮、鲁米诺和氢氧根在一定范围内的反应级数，不同温度下的速率常数，反应活化能及动力学方程。并且研究了速率常数与pH值的关系，讨论了亚硫酸钠对鲁米诺-二氧化氮气液化学发光反应动力学方程的影响，确定了一定温度下二氧化氮、氢氧根、鲁米诺及亚硫酸钠的反应级数。本文推测了鲁米诺-二氧化氮气液化学发光反应机理，得出的动力学方程与实验测定值进行对照。采用数值计算方法模拟反应动力学，建立化学反应模式，对反应机理进行数学模拟，模拟了鲁米诺初始浓度，氢氧根初始浓度，二氧化氮初始浓度对输出值的影响，模拟计算值与实验测定结果进行了比较，分析了模拟模式对鲁米诺-NO2气液化学发光反应体系各组元物质的适应性。研究了不同浓度的二氧化氮与模拟输出值的关系，求出二氧化氮浓度在一定范围内的线性回归方程及相关系数，模拟了鲁米诺-NO2气液化学发光反应中间产物随时间变化的趋势，并对其结果进行了初步探讨。